مهارت و کسب تجربه در حوزه وسیعی از کار موسیقی موریکونه را بر آن داشت که در اوایل دهه ۶۰ به ساخت موسیقی برای فیلم روی آورد.[۳۷] آشنایی او به سازبندی و رهبری موسیقی امکان ساخت اولین موسیقیهای فیلم را به او داد. با آنکه در آغاز این موسیقیها موفقیتهای هنری به حساب نمیآمدند اما از دیدگاه تجاری با اقبال مواجه شدند. آثار نخستین او و تنظیم آنها تأثیر یافته از حال و هوای ترانههایش بود. استفاده از گیتار الکتریک در موسیقی خوب بد زشت و آثار دیگر او مثالی بر این مدعاست.
موریکونه در آغاز کار سینما را با نامهای مستعار «دان ساویو»[پ ۳۱] و «لئو نیکولز»[پ ۳۲] انجام میداد.[۳۸] او ساخت موسیقی فیلم را با فاشیست در ۱۹۶۱ آغاز کرد. این فیلم در ۱۹۶۵ در سینماهای آمریکا اکران شد. «لارنس مکدونالد»[پ ۳۳] در مورد ورود او به سینما میگوید: «ساختههای او برای تئاتر در ایتالیا مقدمات ورود او به عالم موسیقی فیلم را فراهم کرد. بعد از کار با لوچانو سالچه در چند نمایش تئاتر، او بود که موریکونه را دعوت کرد تا برای فاشیست موسیقی بسازد».[۳۱]
از دیگر آثاری که او در آغاز با آنها سینما را تجربه کرد میتوان به فیلم کمدی موفقیت (۱۹۶۳) به کارگردانی «مائورو موراسی»، مارمولکها (۱۹۶۳) به کارگردانی «لینا ورتمولر» و اسکی مارپیچ (۱۹۶۵) به کارگردانی لوچانو سالچه اشاره کرد.
اگرچه در ابتدا کارهای موریکونه خیلی بارز نبود اما با ورود به سینمای وسترن نام وی بر سر زبانها افتاد. وسترنهایی که خصوصیات خود را داشتند و به نام وسترن اسپاگتی شهرت یافتند. این عنوانی بود که منتقدان آمریکایی بر این نوع از سینما نهادند. موریکونه اما دو واژه وسترن و اسپاگتی را ناخوشایند و رنجآور برای این فیلمها میدانست.[۳۹] این ژانر در میانه دهه ۶۰ به دست سینماگران ایتالیایی چون مایکل کارراس، سرجو لئونه و سرجو کوربوچی ابداع شد و قواعد نوینی برای فیلمهای وسترن رقم زد. فیلمهایی که معمولاً با سرمایه کم شکل گرفتند و زبان آنها نیز ایتالیایی بود.[۴۰]
موریکونه و لئونه در دهه ۱۹۳۰ در یک مدرسه در کنار یکدیگر تحصیلات ابتدایی را گذراندند اما آنها پس از آن دوران دیگر با هم ارتباطی نداشتند. کریستوفر فریلینگ[پ ۳۴] از آغاز همکاری آنها میگوید: «زمانی که موریکونه برای موسیقی یک مشت دلار انتخاب شد مشغول نوشتن موسیقی تفنگها حرف نمیزنند (۱۹۶۴)[پ ۳۵] بود. موسیقی آن خیلی جذاب نبود. یک تم با چهار آکورد اصلی داشت که برای ارکستر تنظیم شده بود. از نظر لئونه موسیقی موریکونه تا آن زمان خیلی مناسب کار او نبود اما آرانژمان متفاوت موریکونه برای یک کار بومی آمریکایی به نظر او جذاب آمد و باعث همکاری آنها برای یک مشت دلار شد».[۳۹] از بارزترین خصوصیات کارگردانی لئونه، حضور تعیینکننده موسیقی در سکانسهای کلیدی فیلم است. ایدههای لئونه در زمینه موسیقی فیلم، همانند سبک تصویری و روایی فیلمهای او نیز متفاوت بود. موریکونه نیز متوجه تفاوت کار او با نمونههای دیگر این نوع فیلمها بود؛ بنابراین تلاش کرد از سبک رایج موسیقی فیلمهای وسترن آن روز متمایز عمل کند.